氧雜螺內酯(oxaspirolactone)是一種廣泛存在於天然物分子及藥物分子中的天然結構，且具有良好的生物活性。傳統上要合成氧雜螺內酯需透過羥基酮酸(hydroxyketo acid)或炔基羥基酸(alkynylhydroxy acid)進行縮酮化，然而此種方法須先對官能基進行保護且步驟繁瑣而冗長。於2016年Dai教授透過羥基環丙醇(hydroxycyclopropanol)及一氧化碳在鈀金屬催化下改良氧雜螺內酯的合成，雖然簡化繁瑣的合成步驟，但使用了對環境不友善的貴重金屬及有毒的一氧化碳進行合成。

我們將目光轉向更環保、綠色化學的方法合成氧雜螺內酯，透過能量轉移可見光光催化 (energy-transfer visible-light photocatalysis)及非均相布忍斯特酸催化(heterogeneous Brønsted acid catalysis)開發了一種合成簡單、對環境友善的氧雜螺內酯合成方法。光催化劑在可見光催化能量轉移下，將氧氣激發為單重態氧(singlet oxygen)與羥烷基呋喃(hydroxyalkyl furan)進行[4+2]光氧化反應(photooxygenation)，接續Brook重排形成羥基丁烯內酯(hydroxybutenolide)，再藉由酸催化縮酮反應完成了一鍋化、一步反應且不需要透過管柱層析純化的新型合成手段。

此方法亦能以連續光流體化學反應器(continuous-photoflow synthesis)進行低勞動密度的批量化生產，以及利用無溶劑矽膠吸附法(silica-supported solvent-free synthesis)透過陽光、空氣作為光及氧氣的來源進行合成。我們使用了環境友善之溶劑及低成本的光源，不僅有效改善前人合成上的困難，也實現了更加環保、更符合綠色化學的理念。

自然界中許多天然物的生合成是利用生物酶催化作用經由級聯多烯環化反應而產生的。這種雅緻且高效率的反應時常啟發有機化學家們開發一鍋化仿生轉化並且具有高立體選擇性建構多個碳-碳鍵的策略和方法來合成多環化合物。本研究開發了一種有趣的立體選擇性可見光光催化dihydroquinoxalinone衍生物的級聯環化反應。該反應可以有效率的建構多個碳-碳鍵並且高效合成具有高立體選擇性的多環化合物。除了利用可見光光催化或光誘導為動力之外，反應的進行可以經由(或不藉由)溶劑分解的級聯環化來實現。利用這個溶劑分解介入級聯反應的方法也可以合成相對應的醇類或醚類化合物。此外，最有趣的例子是具有三甲氧基苯的dihydroquinoxalinone衍生物於乙腈和水(2:1)的混合溶液中，利用thioxanthone (5莫耳%)作為光催化劑，在一般居家裝飾用的藍色LED光照下，可以直接進行高立體選擇性的碳-碳鍵級聯環化反應而得到82%產率的五環化合物。本研究所合成的產物除了有多種光譜分析鑑定之外，其中有5個產物的結構並藉由單晶X射線繞射分析確認其結構和立體化學。所開發的這種反應類似於天然產物生物合成中所發生的多環化級聯反應，但是它超越了酶的催化，而延伸到可見光的光催化或光誘導反應。

發展預防醫學健康大數據，最大的挑戰在於缺乏可試量產的生醫感測晶片。具高靈敏度之光電流電漿子薄膜是最被看好的奈米生醫元件，本研究突破了半導體/金屬雙層薄膜新穎電極的開發，我們成功地用水熱法合成出超穎表面奈米孔洞的二氧化鈦半導體薄膜。此孔洞薄膜具有親水性及較大表面積，可有效吸附超微量生物蛋白抗原抗體分子。另外，單層金奈米薄膜從DRS光譜中證實具有寬闊的可見光表面電漿共振效應，使此雙層電極片可以吸收家用LED 可見光源，並顯示超高靈敏度的光電流偵測訊號，提供了免疫蛋白分子超低濃度之定量檢測元件。HRTEM發現半導體/金屬介面具有偶極天線陣列，其具有熱點，可增強光與蛋白質分子的相互作用產生強電磁場，藉由mid-IR光譜觀測出蛋白質醯胺基團特徵振動波長呈現顯著的紅移現象。最後用網版印刷方法製成類似血糖試紙之三電極系統，可用於超微量蛋白分子定量測量，只需微量血清滴於試片上，透過光電流訊號與抗原分子濃度的線性關係，可於15分鐘內即時偵測甲型胎兒蛋白濃度。此電漿子生醫感測晶片具有良好的選擇性、穩定性、低偵測極限、以及快速的響應時間，提供了一個精準且快速的檢測途徑以達到癌症預防、定點照護的目標。

生活中許多製品以塑膠為材料，例如衣服、包材和家具等。但塑膠廢棄物不易完全分解，並會裂解形成塑膠微粒，可透過各種水體進入動物和人類體內，即使利用焚燒處理塑膠廢棄物，其所產生的二氧化碳會加劇地球暖化的現象，而焚燒的過程也會產生有毒的塑膠微粒。為了減少依賴來自化石燃料所生產的塑膠，科學家積極開發生物生產且是生物可分解性塑膠，聚羥基烷酸酯 (polyhydroxyalkanoate, PHA) 是一種具生物相容性且生物可分解的塑膠原料，可以在微生物中以顆粒的形式生產和累積，為了在培養微生物的過程監測PHA的產量以求最佳收穫的時間點，我們發展出一種簡易且能快速量化由基因工程大腸桿菌所生產的短鏈PHA[聚羥基丁酸 (polyhydroxybutyrate, PHB)] 之新方法。利用雷射誘導射頻場產生電漿游離(Laser-induced RF plasma, LIRFP)單顆細菌粒子，並運用電荷偵測式四極離子阱質譜儀（CD QIT-MS）即可測量出每一顆細菌的質量，經由計算可求出PHB在細菌中的含量比例。實驗結果顯示以LIRFP CD QIT-MS所測定的PHB含量和傳統上所使用的氣相層析法(GC)來定量具有一致性。使用LIRFP CD QIT-MS 可以在採樣後20分鐘內獲知細菌樣品中PHB含量，然而GC分析則需要2天。此外，與GC相比，LIRFP CD QIT-MS在定量過程中不需使用任何有害化學物質如甲醇、硫酸、氯仿等。這顯示 LIRFP CD QIT-MS 具有潛力可應用於 PHB 生產的常規監測。

吡唑 (Pyrazole) 是一種具有廣泛生物活性的芳香雜環架構，經常被應用在農業化學和製藥業，例如殺蟲、抗真菌、抗愛滋病等作用。此外，含有吲唑骨架的各種天然物和合成化合物也表現出多種生物活性，例如抗腫瘤、抗微生物、抗癌和 做為LRRK2 的抑制劑。然而迄今為止尚未有芳基吡唑-3-酮 (aryl pyrazol-3-ones) 與炔酸酯 (alkynoates) 反應的文獻發表;且隨著利用過渡金屬對碳氫鍵進行官能基化有了重大的突破，使有機金屬催化的合成策略成為相當成功在發展多樣性生物相關結構的化合物，目前我們成功地開發出銠 (III) 催化的碳氫鍵活化/環化級聯反應(cascade reaction)，且具有各種鄰位、間位、對位取代基的芳基吡唑-3-酮起始物都適用於該合成策略，以良好的產率建構吲唑稠合的吡唑雜環分子。值得注意的，該合成策略的重要特徵是建構的吡唑雜環分子，其螺旋 (spiro) 的四級碳掌性中心，是藉由未預期的 (4 + 1) 加成反應所獲得，而非常見且可預期的 (4 + 2) 加成反應得到。最後，我們透過動力學同位素標記實驗 (KIE study) 探討反應進行未預期的 (4 + 1) 加成反應的路徑，最後提出合理之反應機構。

「受阻路易士酸鹼對」(Frustrated Lewis Pair, FLP)是指透過「路易士酸」(Lewis Acid, LA)與「路易士鹼」(Lewis Base, LB)取代基上的立體障礙，避免產生有單鍵鍵結的非傳統「路易士酸鹼對」。FLP近年來已在化學界各領域廣泛被應用。本篇用理論計算探討分子內連結所形成的Zr⁺/P之FLP和CO₂的鍵結反應，想要了解透過不同長度的連接骨架對CO₂反應性大小的影響。計算結果證明，隨著LA和LB之間的距離越長，反應活化能越高。活化張力模型(Activation Strain Model, ASM)也被用來分析活化能形成的原因。研究表明該反應的活化能大小受CO₂的幾何結構變形所控制。由於LA和LB距離增長可使得該FLP和CO₂的軌域重疊效果不佳，進而增大CO₂的幾何結構變形能，因此CO₂的結構變形能成為影響該反應活化能的主要成因。研究也表明Zr⁺/P為基礎的FLP和CO₂作用的電子結構是以doner-acceptor模型解釋最佳。主要鍵結方式有兩種：(1) FLP的孤電子對(P) → C=O p-p*軌域，(2) d*軌域(Zr⁺) ← C=O p-p軌域，其中前者鍵結要比後者鍵結來的大。本研究可幫助實驗化學家設計合成出可使活化能變小的Zr⁺/P型之FLP。

石化能源的污染以及地球加劇暖化，促使人們對於永續能源的探求愈發強烈，其中太陽能是非常受到重視的領域，假設太陽能的轉換率大於10%的話，理論上我們只要使用陸地面積的1%來獲取太陽能就能供應全世界的能源消耗。在新世代太陽能電池中，鈣鈦礦被普遍認為是最具潛力的太陽能電池材料。其中最新發展的二維鈣鈦礦太陽能電池， 因為其長期運轉的穩定度比三維的高，所以這幾年引起高度的重視。然而，目前傳統的製作方式容易讓二維鈣鈦礦產生混亂無序的結晶過程，進而使得晶體排列不好且缺陷多，最終將導致元件的填充因子以及效率不良。國立臺灣大學化學系周必泰教授與國家同步輻射中心研究員莊偉綜博士組成之研究團隊發現使用能藉由π-π堆疊的陽離子，並引入紅外光加熱技術能夠讓二維鈣鈦礦進行均勻且非等溫結晶，進而顯著提升鈣鈦礦的結晶度與排列規整性，最終以此項技術所製作的太陽能電池能達到86%的極高填充因子與近20%的光電轉換效率，對於二維鈣鈦礦太陽能電池的發展又邁進的一大步。

目前產業界水電解產氫電池堆所採用的電極需含有貴金屬才具有優異性能。為了排除鉑銥使用，開啟鹼性浴水電解產氫的研究。然高電流運作時，化學法所製備的電極觸媒潛藏著剝離與劣化問題，係因產生氫與氧氣體，形成高速的氣泡流對觸媒持續衝撞所造成披覆材破壞。著眼問題解決，此篇論文提出雙功能鉬鎳鐵合金觸媒，以真空濺鍍技術牢固地披覆於鎳泡沫載板上，並同時應用於電解電池陰陽兩極上。實驗發現，此觸媒薄膜呈現平滑緻密表面且屬非結晶結構。微觀分析顯示，內部含有FeMo基介金屬化合物於表面可形成具有導電能力的氧化物並分散於NiFe/Ni的基材中。以小片電極的整體水電解於10 mA/cm²下的過電位為1.55 V；電池堆採用3x3 cm²的鉬鎳鐵電極時，於100與500 mA/cm²下的過電位分別為1.9與2.0 V。穩定性測試實驗，於900 mA/100h下未有劣化；此電池於500、1000、2000 mA/cm²的極大電流 (0.5、1、2 A)下各10小時共計30小時，測試前後其電化學CV特性完全不變，電極未劣化。此實驗也說明，傳統立體三維結構的觸媒設計，可採用二維原子組成設計的方法來達到高觸媒活性的目的。

金屬超氧化物可以進行氫原子轉移（HAT）反應，而此反應的吉布斯自由能變化（Gibbs free energy change）可由受質的X-H（X = C, N, O）鍵解離自由能（BDFE）與金屬氫過氧產物的OO-H鍵解離自由能的差值估計，從熱力學的觀點而言，這種轉化反應發生在前者數值要低於後者的時候。因此，金屬超氧中間體的氫原子轉移能力在很大程度上取決於其金屬氫過氧產物的OO-H鍵解離自由能上。儘管迄今為止已經確定了大量金屬氫過氧化物的OO-H鍵解離自由能，但仍然缺乏系統性的探討。這類氫原子轉移的熱力學系統研究，對於直接使用氧氣進行受質氧合或氧化反應的過渡金屬催化劑設計，具有舉足輕重的重要性。此研究以實驗確定的p K_a值和氧化還原電位，使用Bordwell關係式計算出兩個同配位基的三價鈷和三價錳氫過氧錯合物的OO-H鍵解離自由能，分別為79.3和81.5 kcal/mol。為了進一步驗證這些數值，我們測試了它們的超氧錯合物對三種具有不同O-H鍵解離自由能的受質進行氫原子轉移反應的能力。具體來說，兩種金屬超氧錯合物都能夠活化4-oxo-TEMPOH的O-H鍵，其解離自由能為68.9 kcal/mol，而只有三價錳超氧錯合物（Mn(BDP^BrP)(O₂^•)）能夠從O-H鍵解離自由能為80.9 kcal/mol的2,4-di- tert-butylphenol中攫取氫原子，但兩種金屬超氧錯合物均不能與O-H鍵解離自由能為85.6 kcal/mol的3,5-dimethylphenol反應。進一步的計算研究顯示，Mn(BDP^BrP)(O₂^•)中三價錳中心的高自旋狀態使其OO-H鍵解離自由能高於具有低自旋三價鈷中心的Co(BDP^BrP)(OOH)。此工作強調了金屬自旋態在調節化學鍵解離自由能中的作用與氧化態一樣重要。